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欧博官网:北理工团队在非对称配位双原子铁催化剂制备及高效电催化ORR应用的研究中取得重要进展


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近日,北京理工大学庞思平教授、李生华教授、陈文星副教授和清华大学张亮副教授团队合作,在非对称配位双原子铁催化剂制备及高效电催化ORR应用的研究中取得重要进展,相关成果以“Precisely Constructing Charge-Asymmetric Dual-Atom Fe Sites Supported on Hollow Porous Carbon Spheres for Efficient Oxygen Reduction”为题,发表于顶级期刊《Energy & Environmental Science》(IF:32.5)(文章DOI: 10.1039/D4EE01309C)。北京理工大学为第一通讯单位,材料欧博官网博士生李亚琼和魏子皓以及清华大学博士后罗璇为共同一作。

在我国清洁能源和可持续发展战略中,氢燃料电池占据了至关重要的地位,近年来已成为研究领域的热点。然而,阴极的ORR反应却因动力学过程的迟缓,成为了限制氢燃料电池功率密度和能量转换效率提升的关键因素。为克服这一挑战,研究者们致力于设计具有合理结构的催化剂,以降低反应能垒,从而加快ORR的反应动力学。在这一背景下,庞思平教授、李生华教授、陈文星副教授以及清华大学张亮副教授的团队取得了显著进展。他们通过对碳载体料的形貌和金属活性位点配位环境的调控,成功制备了一种以中空碳球为载体的电荷非对称双原子ORR催化剂(Fe2-S1N5/SNC),催化剂的相关形貌表征如图1所示。此催化剂中,氮掺杂的中空碳球作为活性位点的理想载体,显著缩短了ORR反应过程中物质到达活性位点的路径。通过的X射线吸收谱学(XAS)技术,深入解析了催化剂的活性位点结构,证实了其独特的电荷非对称特性,如图2所示。进一步地通过密度泛函(DFT)计算发现,催化剂Fe2-S1N5/SNC中的电荷非对称Fe双原子位点对ORR反应中间产物OH*表现出更合适的吸附能,有利于OH*的脱附,提高了反应动力学,如图3所示。在0.1 mol·L-1 HClO4溶液中,Fe2-S1N5/SNC的半波电位为0.829 V,接近商业化Pt/C催化剂的水平,如图4所示。这一结果为高活性、低成本金属催化剂的设计提供了新的思路,特别是欧博官网催化反应活性位点的精确构建。

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图1. 非对称催化剂Fe2-S1N5/SNC的合成策略和形貌表征

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图2. 非对称催化剂Fe2-S1N5/SNC的XAFS图谱分析

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图3. 非对称催化剂Fe2-S1N5/SNC的理论计算结果

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图4. 非对称催化剂Fe2-S1N5/SNC的ORR测试结果。

全文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/欧博官网/ee/d4ee01309c

该研究课题得到了国家自然科学基金、北京理工大学青年教师研究基金、智能绿色车辆与出行国家重点实验室项目、清华大学科研启动基金和高性能计算中心提供的资金支持。特别感谢北京理工大学分析测试中心张芳老师在透射电子显微表征方面的支持。


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